4.3.3.1 放射性物质的选取及相关参数取值

据日本核燃料开发机构（Japan Nuclear Cycle Development Institute，JNC）对高放废物深地质处置库中核素迁移研究中的参照例子（reference case），假定从工程屏障中释放出来的核素，经过主导水裂隙（Major water－conducting fault，MWCF）释放到生物圈，Th－229、Cs－135及Se－79这三种核素对最终释放的放射性总剂量起控制作用（JNC，2000c）（如图4.3所示），因此选用这三种核素作为模拟对象，其相关参数见表4.1，其中分配系数Kj取自JNC（2000c），迟滞系数Rj是根据式（4.19）计算得到。利用图4.2所示的物理模型，预测分析这些核素在单裂隙中及两侧岩体中的相对浓度分布、迁移距离、扩散深度等。

表4.1 所考虑核素的相应参数

在模拟过程中，模拟参数取值说明如下：

（1）水力坡度

在这里是根据 Hibiya等（1999）的野外调查结果，在一般的低渗透围岩地区水力坡度J＝0.01 所占的比例最高，因此在模拟过程中取水力坡度为J＝0.01。

（2）裂隙的参数

导水系数：根据 JNC（2000a，2000c）及瑞典核燃料及核废料管理公司（Swedish Nuclear Fuel and Waste Management Company，SKB）（1992）通过水力实验所得的结果，忽略随深度引起的围岩渗透性能的影响，保守取其导水系数的最大值为T＝8.66×10－8m2·s－1。

图4.3 从主导裂隙（MWCF）释放到生物圈的剂量释放率

（据JNC，2000c）

Fig.4.3 Doses corresponding to release rats from the MWCF to the biosphere

（JNC，2000c）

隙宽：总体而言，裂隙隙宽与导水系数之间存在相关关系。比如说，对平行板单裂隙而言，导水系数和裂隙隙宽之间满足立方定律（Snow D.T.，1968），而对于实际中的粗糙裂隙，Witherspoon et al.（1980）与Neuzil C.E.（1981）建议修正立方定律，在修正立方定律中含有一个用于表征裂隙粗糙度的裂隙表面特征的因子。但在实践中，Uchida et al.（1995）通过对花岗岩天然裂隙进行室内的渗透实验发现这个因子在裂隙中是变化的，要定量确定这个变化因子非常困难。基于此，本文引用经验公式来确定裂隙网络的隙宽分布（JNC，2000c），即

高放废物深地质处置中的溶质运移研究

式中：2b为平面单裂隙的隙宽，m；T为裂隙导水系数，m2/s；c为经验公式的常系数，一般取c＝2。

因此，根据式（4.61）算得隙宽最大值为5.89×10－4m。

另外，地下水流速可根据导水系数、隙宽及地下水水力坡度按达西定律确定，即

高放废物深地质处置中的溶质运移研究

式中：u为地下水流速，[M·T－1]；K 为裂隙的渗透系数，[LT－1]。

（3）描述核素迁移的参数

弥散度：Gelhar等（1992）通过大量的资料整理指出纵向弥散度与预估迁移距离的相关关系，即在αL～x关系图上，资料点都分布在αL＝x与αL＝0.01x两条直线之间，基本上的点都在αL＝x、αL＝0.1x、αL＝0.01x三条直线上。而Neuman（1995）根据野外和室内实验结果得到纵向弥散度αL与预估迁移距离x（x在0.01m到3500m）时间的相互关系满足：

αL＝0.017x1.5 （4.63）

式中：αL为纵向弥散度[L]；x为迁移距离，[L]。

因此，在模拟过程中，根据每种核素迁移的距离的不同，得到不同的纵向弥散度来计算弥散系数，即有了地下水流速后，再据式（4.63）得到其纵向弥散度，裂隙的纵向弥散系数按式（4.64）（刘兆昌，1991）得出：

DL＝Dm＋αLu （4.64）

式中：DL为裂隙的纵向弥散系数。

有效孔隙度和干密度：根据目前对低渗透花岗岩孔隙度和干密度的调查，其孔隙度大小主要分布在1%～3%；而干密度则主要分布在2.6×103～2.7×103kg/m3。因此，在本次模拟中，取其孔隙度为θ＝2%，ρ＝2.64×103kg/m3（JNC，2000c）。

有效扩散系数：总体来说，岩石的有效扩散系数主要与孔隙大小、孔隙的连通性以及迂曲度有关；此外，它还与温度、表面扩散、孔隙水的化学特性等因素有关。根据JNC（2000c）对有效孔扩散系数与孔隙度相关关系的分析，取有效扩散系数9.46×10－5m2/y。

允许核素扩散到岩石中去的裂隙壁占裂隙壁总面积的比例：通常情况下，由于沟槽流的存在，认为仅有部分裂隙表面积对基质域扩散起作用，这种现象即用允许核素扩散到岩石中去的裂隙壁占裂隙壁总面积的比例F来表示。Pyrak-Nolte等（1987）实验表明：F的大小与岩石所受到的垂直应力有关、与裂隙的成因、方位等都有关系。因此，根据Pyrak－Nolte等（1987）所取得的实验结果，在目前的研究中一般取F＝50%。具体参数如表4.2。

表4.2 裂隙介质的物理参数

4.3.3.2 模拟结果及分析

根据表4.1和表4.2中的参数，结合图4.2所示模型，本书模拟了1×104y、1×105y和1×106y时，三种核素在裂隙域中相对浓度随迁移距离的变化，模拟结果见表 4.3、表4.4及表4.5，其趋势见图4.4（a）、（b）、（c）及（d）。

对比表4.3、表4.4 及表4.5 中数据，对这三种核素而言，在同一迁移距离处，随着模拟时间的减小，相对浓度是减小的。从表中数据直观分析来看，这种减小的幅度与这几种长半衰期核素的迟滞系数相关，迟滞系数越大，减小得越快，因而其迁移的距离也最短。这说明，在同一迁移介质中，相同的水力坡度条件下，基质对核素本身的阻滞作用对核素的迁移有至关重要的影响。

图4.4 单裂隙域中核素相对浓度与距离的关系图

Fig.4.4 Relationship of relative concentration and the distance in single fracture

表4.3 Th-229在不同模拟时间相对浓度值

表4.4 Cs-135在不同水力坡度下相对浓度值

表4.5 Se-79在不同水力坡度下相对浓度值

图4.5 裂隙域中核素相对浓度与时间的关系图

Fig.4.5 Relationship of relative concentration and the simulation time

图4.4 可以看出，在模拟时间相同的条件下，三种核素的相对浓度都是随着迁移距离的增加而不断减小的。对比图4.4（a）、（b）和（c）可知，Se-79（Rj＝1321 最小）的迁移最快，且迁移距离最大，达到了 2000m，Th-229（Rj＝132001 最大）的迁移距离最小，仅 100m左右，而Cs-135（Rj＝6601）的迁移距离居中，为 500m。

图4.5则给出了三种核素在各自的最大迁移距离的0.1、0.4及0.7倍处，相对浓度随时间的变化规律。从图可以看出，在同一迁移距离处，各核素的相对浓度随着时间的增加而增加；在迁移距离的0.1倍处，各核素都在大约4×106y内达到最终浓度值的至少90%，相对浓度趋向于稳定。

图4.6 基质域中核素相对浓度与距离的关系图

Fig.4.6 Relationship of relative concentration and the distance in matrix

由于核素向基质域迁移的过程十分缓慢，因而对这方面的实验研究是非常困难，但这个过程对于阻滞核素向生物圈的迁移非常重要，因此，本文就核素向基质域中的扩散进行了模拟研究。本文模拟了在t＝1×106y时，在各自最大迁移距离的0.025、0.08 和0.125倍处，基质域中各核素的相对浓度随扩散深度的变化，结果如图4.6（a）、（b）和（c）所示。从图可以看出，当迁移距离不变时，各种核素的相对浓度都随着扩散深度的增大而减小；比较图4.6 各图可知，Se-79在基质域中的扩散深度最大，最深可达到1米，而Th-229在基质域中的扩散深度仅为0.06m，这主要是由于基质域对各核素的阻滞作用不同而造成的，阻滞作用越强，在基质域与裂隙域中的迁移距离就越小，反之，就越大。

综合分析以上的模拟结果可以看出：①在其它条件相同的情况下，Th-229、Cs-135 及Se-79这三种核素在裂隙中的迁移距离与其迟滞系数（分配系数）成负相关，即迟滞系数（分配系数）越大，其迁移距离越小；②放射性核素在沿着裂隙迁移的过程中会不断向两侧的基质域中扩散，迟滞系数越大，扩散深度越小。发生在基质中的这种迟滞作用对阻滞放射性核素沿着裂隙的迁移有着非常重要的意义，这对放废物地质处置的安全处置是极为有利的。